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鍾文武教授在新型電催化材料研究中取得突破

作者:科研处    新闻来源:科研处    点击数:   更新時間:2020-09-09

近日,我校環境與能源材料研究所鍾文武教授在老牌頂級化學期刊《Angewandte Chemie-International Edition》(IF12.959)發表題爲“Coupled vacancy pairs in Ni-doped CoSe for improved electrocatalytic hydrogen production through topochemically deintercalation”的研究論文。鍾文武教授爲第一作者兼通訊作者,台州學院爲唯一通訊單位。
    氫氣是一種理想的清潔能源,具有燃燒熱值高、産物無汙染的優點,有望取代化石燃料,解決日益嚴峻的環境和氣候問題。電解水由于不受天氣、時間等因素限制,具有廣闊的應用前景。直接電解水的過電位很高,造成電能的浪費,需要催化劑輔助。設計開發新型的電催化劑材料,降低電解水的過電位,對國民經濟、綠色能源等領域具有重要意義。
    在衆多設計電催化劑的技術路線中,“缺陷工程”是重要手段之一,在高性能電催化劑的設計中起著至關重要的作用。而空位作爲一種基礎缺陷,對其研究具有重要的理論和實用價值。近日,鍾文武教授創新地通過一種特殊的化學脫嵌方法,在四方相Ni摻雜CoSe中引入了耦合的陽離子空位對,提高了四方相CoSe電解水的活性。在原始的CoSe中,Se原子對質子的親和力低,導致超過1.2 eV的自由能變化DG。高DG值意味著質子捕獲困難。 Ni摻雜CoSeNi摻雜CoSe +單空位樣品中,DG分別向下移動至1.000.47,但仍然不足。幸運的是,Ni雜原子和足夠的Co空位的組合導致HER活性的優化,對于CoSe +耦合雙空位樣品,DG可以降級至-0.02 eV,接近理想值零。CoSe +耦合雙空位樣品的H-Se相互作用能爲0.45 eV,與原始CoSe1.84 eV相比顯著降低。Co2 +的最外層電子構型爲3d7t2g5e2g2),具有高自旋態。因此,Co2 + d軌道中的對稱電子不飽和,易于通過電子轉移與?H自由基相互作用。同時,Ni2 +中的電子構型已飽和,表明它很難與化學自由基相互作用。當Co2 +Ni2 +耦合在一起時,由于Ni2 +對?H自由基的排斥作用,Co2 +和?H自由基之間的相互作用將得到增強,這可以促進H2的生成。
    該工作得到了國家科技部重點研究開發項目、國家自然科學基金、國家重點研發計劃等項目的資助。
    論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202011378